水环境中存在多种难降解有机微污染物(OMCs),其对人类健康和生态系统构成了极大威胁。新兴单原子催化剂(SACs)由于具有最大化的原子利用率和可调控的配位结构,已经成为学术研究前沿。SACs在基于过一硫酸盐(PMS)的类芬顿催化反应中被广泛采用以去除水体中的OMCs。尽管如此,如何精准调控SACs第一壳层电子结构,使其具有较高的pH耐受性和选择性仍然是一个严峻的挑战。
近日,中国科学院重庆绿色智能技术研究院(以下简称“重庆研究院”)生态修复与生态工程研究中心负责人陈明研究员与深圳大学陈嘉平教授合作,报道了“4 + 1”合成策略精准调控Fe SACs第一壳层配位微环境,以选择性生成高价铁氧化物物种(Fe(IV)=O)的工作。所制备的Fe SACs具有优化的电子结构,促进了PMS的吸附和降低了Fe(IV)=O生成的能垒。该研究提供了一种高效、低成本、绿色和可持续的类芬顿催化技术,为水污染控制研究提供了新思路。
相关研究成果以“The “4 + 1” strategy fabrication of iron single-atom catalysts with selective high-valent iron-oxo species generation”为题发表于《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)。重庆研究院博士生刘晨为论文第一作者,重庆研究院陈明研究员和深圳大学陈嘉平教授为论文共同通讯。同时,该工作得到了重庆研究院李婧璐博士生、何欣霞博士生与河海大学岳俊鹏博士生的帮助。本研究得到国家自然科学基金和水利部重大科技项目等项目的支持。
相关论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2322283121